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報告書

水素、一酸化炭素、二酸化炭素及びメタンの熱物性値推算パッケージ

羽田一彦

JAERI-M 93-029, 99 Pages, 1993/03

JAERI-M-93-029.pdf:2.39MB

水素、一酸化炭素、二酸化炭素及びメタンの熱物性値推算パッケージを、公開文献に提案されている理論式や実験式を検討し、選定することにより構築した。熱物性値としては、密度、定圧比熱、粘性係数及び熱伝導率を対象とした。選定した推算式は次のとおりである。(1)密度については、Peng-Robinson-Redlich-Kwongの状態方程式、(2)定圧比熱については、van der Waalsの状態方程式に熱力学的な関係式を適用して求めた式、並びに、(3)粘性係数及び熱伝導率については、Thodosらが開発した次元解析法を適用した一般化関係式。これらの選定推算式を選定値集の値や試験データと比較した結果、比熱以外の密度、粘性係数及び熱伝導率の推算式の精度は、工学的に十分許容される範囲内にあることが明らかになった。

論文

Carbon monoxide-silicon carbide interaction in HTGR fuel particles

湊和生; 小川徹; 鹿志村悟; 福田幸朔; 高橋五志生; 清水道雄; 田山義伸

J. Mater. Sci., 26, p.2379 - 2388, 1991/00

https://doi.org/10.1007/BF01130185

被引用回数：15 パーセンタイル：61.58(Materials Science, Multidisciplinary)

照射済高温ガス炉用被覆燃料粒子において、一酸化炭素(CO)ガスによる炭化ケイ素(SiC)被覆層の腐食を観察した。観察には光学顕微鏡およびX線マイクロアナライザを用いた。SiC層が腐食されている領域では、内側高密度熱分解炭素(IPyC)層の機械的破損がしばしば観察された。反応の初期においては、SiCの結晶粒界が選択的に腐食されていた。粒子の低温側のバッファー層とIPyC層の間およびIPyC層とSiC層との間には、二酸化ケイ素またはより安定な(Si、Ce、Ba)酸化物が蓄積していた。燃料核内では、(Pd、Rh、Ru、Tc、Mo)ケイ化物が観察された。これらの反応生成物は、一酸化ケイ素が腐食領域から気相輸送された結果であると考えられる。

論文

Effects of water vapor on the radiolysis of methane over molecular sieve 5A

清水雄一; 永井士郎

Radiation Physics and Chemistry, 33(6), p.567 - 572, 1989/00

460 $^{circ}$ Cにおけるモレキュラーシーブ5A上でのメタンの放射線分解への水蒸気の添加効果を、生成物の分析から検討した。水素、一酸化炭素、二酸化炭素及び低級炭化水素が高収率で生成した。3:1及び3:2メタン-水蒸気混合物からの炭化水素の収量は時間によってわずかに減少するが、3:4混合物からのそれは時間でほとんど変化しなかった。メタン流通下で照射後のモレキュラーシーブ5Aを水蒸気存在下で最照射すると、メタンからモレキュラーシーブ5A上へ生成した含炭素固体は二酸化炭素、一酸化炭素、水素及び主にアルカンから成る炭化水素に容易に分解された。以上の結果から、水蒸気の添加による生成物収量の経時変化の抑制は主として電子線照射下での水蒸気による含炭素固体の分解によるものであると考えられることができる。また、添加した水蒸気の作用を従来のメタン-スチームリフォーミング反応との関連において議論した。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, 5; Increase in product yields due to the addition of methane

杉本俊一; 西井正信

Radiation Physics and Chemistry, 29(4), p.295 - 301, 1987/04

1mol%のCH $_{4}$ を含むCO-H $_{2}$ 混合気体を電子線照射すると、トリオキサン及びテトラオキサンのG値はCH $_{4}$ を含まない混合気体を照射した場合と比較して著しく増加した。さらにCH $_{4}$ 添加量を増すとこれら環状エーテルG値は低下する傾向を示した。CH $_{4}$ 添加による環状エーテルG値の増加はCH $_{4}$ を含むクラスターイオン、CH $_{4}$ $^{+}$ (CO)n、と電子の中和反応にもとづくと考えられる。CH $_{4}$ 添加量を20mol%又はそれ以上にするとC $_{2}$ 以上の炭素を含むアルデヒド及びカルボン酸の増加は、電子線照射で生成したアルキルカルボニル、RCO、ラジカルの反応に基くものと考えられる。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, 4; On the water produced by the addition of small amounts of ammonia

杉本俊一; 西井正信; 杉浦俊男*

Radiation Physics and Chemistry, 27(2), p.153 - 155, 1986/00

CO-H $_{2}$ 混合気体の電子線照射で生成する含酸素有機化合物は系に少量のアンモニアを添加するとほとんど生成しなくなり、かわりに大量の水を生成した。アンモニア添加によって生成した水に含まれる水素は混合気体中の水素に依存しているのか、或はアンモニア分子中の水素に依存しているのかを調べるために、CO-H $_{2}$ -NH $_{3}$ 混合気体およびその重水素置換物を照射し、生成水に含まれた重水素濃度を測定した。その結果、生成した水に含まれる水素は、主にアンモニアの水素が関係していることが判った。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, 3; Solid materials produced under irradiation

杉本俊一; 西井正信; 杉浦俊男*

Radiation Physics and Chemistry, 27(2), p.147 - 151, 1986/00

CO-H $_{2}$ 混合気体を電子線照射すると、第一及び第二報に報告した室温で揮発性の炭化水素や含酸素生成物と共に、固体生成物が照射容器の器壁や原料気体を循環照射した途中に設けたコールドトラップ中に付着した。混合気体の組成を変えて得られた3種類の固体生成物の性質を研究し、それぞれ照射で得られたホルムアルデヒドが同時に生成したカルボン酸と反応して出来た複雑な構造を持った重合体、亜酸化炭素の低分子量の重合体、およびパラホルムアルデヒドであることを明らかにした。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture,2; Effects of reactant pressure and temperature on the yields of oxygen containing products

杉本俊一; 西井正信; 杉浦俊男*

Radiation Physics and Chemistry, 26(6), p.715 - 721, 1985/00

圧力8.410 $^{5}$ Pa迄のCO-H $_{2}$ 混合気体の電子線照射効果を検討した。ほとんどの含酸素有機生成物のG値は、混合気体の圧力が高くなると増加するか、又は一定であった。トリオキサンとテトラオキサンを除く生成物のG値は、反応温度が高くなると増加した。トリオキサンとテトラオキサンのG値は、243Kで最大となり、さらに反応温度が高くなると低下した。これら環状エーテル生成G値の圧力および温度依存性から、これらの生成物は照射で混合気体中に生成したHCO $^{+}$ (CO)nクラスターイオンの電子との中和から生成するものと考えられる。混合気体のCO濃度と生成物のG値との関係は、圧力によってほとんど変化がなかった。

論文

Radiation-induced chemical reactions of carbon monoxide and hydrogen mixture, I; Electron beam irradiation at atmospheric pressure

杉本俊一; 西井正信; 杉浦俊男

Radiation Physics and Chemistry, 24(5-6), p.567 - 580, 1984/00

容積7lのステンレス鋼製容器に充填した最高1.310 $^{5}$ PaまでのCO-H $_{2}$ 混合気体の電子線照射による生成物を研究した。室温付近の照射による主要生成物は、メタン等の炭化水素およびホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、メタノールなどの含酸素化合物であった。さらに、従来CO-H $_{2}$ 混合気体の照射反応では報告されていなかった、トリオキサンおよびテトラオキサンが少線量、低温照射により生成することを見出した。これらの生成物の収量と照射時間、原料気体組成、圧力、反応温度および線量率との関係を検討した。混合気体に少量のアンモニアを添加して照射すると、炭化水素の生成量は変化がなかったが、含酸素有機化合物はほとんど生成しなくなり、水および炭酸ガスのみが多量に生成した。

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry Japan Atomic Energy Research Institute, No.16; April 1,1982-March 31,1983

大阪支所*

JAERI-M 83-199, 83 Pages, 1983/11

JAERI-M-83-199.pdf:1.83MB

本報告は昭和57年度に、大阪支所において行なわれた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、メタン、一酸化炭素および水の反応ならびにそれと関連した研究、高線量率電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質、および上記の研究と関連した基礎研究などである。

報告書

CO-H $_{2}$ 混合気体の電子線照射反応,第3報; 加圧下における循環気体の放射線化学反応

杉本俊一; 西井正信

JAERI-M 83-126, 113 Pages, 1983/08

JAERI-M-83-126.pdf:3.25MB

CO-H $_{2}$ 混合気体の放射線化学反応で、加圧して照射した場合または常圧で混合気体を循環して照射した場合には生成物の収量が増加することは既に報告した。この結果をもとにして、加圧した混合気体を循環しながら照射し、途中にもうけたコールドトラップに生成物の一部を捕捉して再照射を防ぐ昇圧循環方式の反応装置を試作した。最高10,000Torrまで加圧した混合気体を電子線照射して生成物収量と気体圧力、照射時間、気体組成、反応温度および線量率との関係を調べた。均一気相的照射反応における有用なC $_{2}$ 生成物、一つはアセトアルデヒドである。アセトアルデヒドの生成に有利な反応条件を検討した。また照射により生成したアセトアルデヒドの再照射における反応を調べるために、混合気体中に少量のアセトアルデヒドを添加して照射し、生成物をアセトアルデヒドを添加しない混合気体の場合と比較して検討した。

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry Japan Atomic Energy Research Institute,No.15; April 1,1981-March 31,1982

畑田元義

JAERI-M 82-192, 95 Pages, 1982/12

JAERI-M-82-192.pdf:2.27MB

本報告は昭和56年度に、大阪支所において行なわれた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、一酸化炭素、水素、およびメタンの反応ならびにそれと関連した研究、高線量率電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質、および上記の研究と関連した重合反応、高分子分解、架橋ならびにグラフト重合に関する基礎的研究などである。

論文

Synthesis of organic acids by electron beam irradiation of CH $_{4}$ /CO mixture

新井英彦; 永井士郎; 畑田元義

Z.Phys.Chem.,Neue Folge, 131, p.47 - 56, 1982/00

非循環流通方式によりCH $_{4}$ -CO混合気体を電子線照射(0.6MV,2mA)を行ない、水素、炭化水素類、アルデヒド類および有機酸類の生成量に及ぼす混合気体の組成、及び反応温度の効果について研究を行なった。生成物のG値はCO含量に依存し、120 $^{circ}$ Cにおける最大のG値は、H $_{2}$ ,6.5;C $_{2}$ H $_{6}$ ,2.5;C $_{3}$ H $_{8}$ ,0.4;C $_{2}$ H $_{2}$ ,0.5;酢酸,1.6;プロピオン酸,1.2;アセトアルデヒド,0.5であった。有機酸はCH $_{3}$ $^{+}$ イオンによって開始されるイオン機構によって生成するが、CO濃度の高い所ではその他の機構によって進むと考えられる。

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry Japan Atomic Energy Research Institute(No.14)April 1,1980-March 31,1981

大阪研究所*

JAERI-M 9856, 131 Pages, 1981/12

JAERI-M-9856.pdf:2.81MB

本報告は昭和55年度に、大阪研究所において行なわれた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、一酸化炭素、水素およびメタンの反応ならびにそれに関連した研究、高線量率電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質、および上記の研究と関連した重合反応、高分子分解、架橋ならびにグラフト重合に関する基礎的研究などである。

論文

Fission fragment radiolysis of carbon dioxide

池添康正; 佐藤章一; 清水三郎

Canadian Journal of Chemistry, 59(3), p.532 - 536, 1981/00

https://doi.org/10.1139/v81-075

被引用回数：5 パーセンタイル：42.27(Chemistry, Multidisciplinary)

核分裂片による炭酸ガスの放射線分解を、線によるそれと比較して調べた。二つの逆反応が考えられた。一つ(速い逆反応)はイオン連鎖反応であり、他(遅い逆反応)はラジカル反応(CO+O+CO $_{2}$ 2CO $_{2}$ )である。核分裂片によるG(CO)値は、常に線によるG(CO)値よりも大であった。この結果を解析して、反応系中での核分裂片飛跡半径1.04g・cm $^{-}$ $^{2}$ 、であることが示された。

論文

Effect of water on the radiolysis of carbon dioxide

池添康正; 佐藤章一; 清水三郎; 松岡伸吾*

Radiation Physics and Chemistry, 17, p.69 - 70, 1981/00

炭酸ガスの放射線分解に対する水の影響を調べた。その結果、微量の水の存在により、逆反応が促進され、一酸化炭素の生成が抑制されることを見出した。逆反応に関与する酸化種として、O $_{2}$ $^{pm}$ (H $_{2}$ O) $_{m}$ (CO $_{2}$ ) $_{n}$ ,O $^{pm}$ (H $_{2}$ O) $_{m}$ (CO $_{2}$ ) $_{n}$ なるクラスターイオンを考えた。

論文

Potentiality of carbon dioxide radiolysis for hydrogen production

池添康正; 佐藤章一; 清水三郎; 中島隼人

Hydrogen Energy Progress, p.693 - 703, 1980/00

炭酸ガス放射線分解の反応過程を解析し、水の放射線分解のそれと比較した。その結果、生成物収率の高いこと、また生成物が比較的安定に反応系中に存在しうることの二点が炭酸ガス放射線分解の特徴であり、水素製造のための放射線プロセスとしてすぐれていることが明らかにされた。添加物効果,高線量効果,核分裂片照射効果を実験によって、解明した。

報告書

Annual report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry, Japan Atomic Energy Research Institute No.12; April 1, 1978-March 31, 1979

大阪研究所*

JAERI-M 8569, 146 Pages, 1979/11

JAERI-M-8569.pdf:3.26MB

本報告は、大阪研究所において昭和53年度に行なわれた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、一酸化炭素、水素、およびメタンの反応ならびにそれに関連した研究、高線量率電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質およびおよび上記の研究と関連して重合反応、高分子分解、架橋、ならびにグラフト重合に関する基礎的研究などである。

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry, Japan Atomic Energy Research Institute No.11; April 1,1977 - March 31, 1978

重松友道*; 畑田元義

JAERI-M 7949, 111 Pages, 1978/10

JAERI-M-7949.pdf:2.79MB

本報告は日本原子力研究所・大阪研究所において昭和52年度に行なわれた研究活動について述べたものである。主な研究題目は、均一系および固体触媒存在下における一酸化炭素と水素の放射線化学反応、高線量率電子線照射によるビニル・モノマーおよびジエン系モノマーの重合繊維の耐熱性向上等を目的とした放射線グラフト重合、フイルム線量計の特性あるいは着色機構に関する研究、および上記の研究と関連して重合反応、高分子分解、架橋ならびにグラフト重合に関する基礎研究などである。

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry Japan Atomic Energy Research Institute, No.10; April 1, 1976 - March 31, 1977

大阪研究所*

JAERI-M 7355, 85 Pages, 1977/10

JAERI-M-7355.pdf:2.21MB

本報告は大阪研究所において昭和51年度に行なわれた研究活動について述べたものである。主な研究題目は、均一系および固体触媒存在下における一酸化炭素と水素の放射線化学反応、高線量率電子線照射によるビニル・モノマーの重合、繊維の難燃化等を目的とした放射線グラフト重合あるいは架橋反応によるキュアリング、フィルム線量計の較正方法の開発、および上記の研究と関連して重合反応、高分子分解、架橋ならびにグラフト重合に関する基礎研究などである。

論文

A New class of thermochemical hydrogen production processes

佐藤章一; 中島隼人

Journal of Nuclear Science and Technology, 12(10), p.659 - 660, 1975/10

https://doi.org/10.3327/jnst.12.659

被引用回数：1

熱化学的閉サイクル水素製造のための新プロセスとして、炭酸ガスを遷移金属低級塩化物と反応させて一酸化炭素を得、これを水と反応させて水素を得る反応を組み合わせることを考案した。塩化マンガン(II)の反応を例として、熱化学的性質と、炭酸ガスの反応による一酸化炭素生成量の実験結果、および反応についての簡単な考察を行った。マンガンのほか、クロム,鉄,ニッケル,コバルトで同様な一酸化炭素生成が見出されたので、これらの反応を用いて、新しい種類の熱化学的水素製造プロセスが構成できることを、数例をあげて述べた。

報告書

炭酸ガスの放射線分解; キセノン,プロパン,プロピレン添加効果

池添康正; 佐藤章一; 清水三郎; 森山昇; 小林敏明

JAERI-M 5498, 10 Pages, 1973/12

JAERI-M-5498.pdf:0.43MB

炭酸ガス-キセノン、炭椴ガス-プロパン、炭酸ガス-プロピレンの三つの系の放射線分解の組成(0~100%)、照射温度(-196 $^{circ}$ C~400 $^{circ}$ C)、仕込圧(0.05~2気圧)、線量率(0.085~6.810 $^{6}$ R/h)などに対する依存性を調べた。これらの系からの一酸化炭素の生成は仕込圧、線量率にはあまり依存しない。温度に対する依存性からは、みかけの活性化エネルギー、1.7kcal/mode(CO $_{2}$ -Xe)、0.1kcal/mode(CO $_{2}$ -C $_{3}$ H $_{8}$ 、C $_{3}$ H $_{6}$ )が求められた。三つのいずれの系においても、添加率1%前後で一酸化炭素生成の最大収率がえられ、そのG値は室温および高温(400 $^{circ}$ C、C $_{3}$ H $_{6}$ 添加系のみ300 $^{circ}$ C)で、それぞれ0.6と29(CO $_{2}$ -Xe)、5.3と7.8(CO $_{2}$ -C $_{3}$ H $_{8}$ )、ならびに6.0と6.8(CO $_{2}$ -C $_{3}$ H $_{6}$ )であった。実験結果から、逆反応を阻止した時にえられる一酸化炭素生成の最大G値、および逆反応の性質について議論した。